Villacarrillo liegt im Nordosten der Provinz Jaén, in Andalusien, im südlichen Spanien. Die Stadt befindet sich in einer Hügellandschaft am Fuße der Sierra de las Villas, einem Gebirgszug, der Teil des großen Naturparks „Sierras de Cazorla, Segura y Las Villas“ ist.
Wichtige Städte in der Umgebung sind Úbeda (ca. 45 Autominuten entfernt), Linares und Jaén (rund 1,5 Stunden Fahrt). Granada ist in etwa zwei Stunden erreichbar, während Madrid über die Autobahn oder per Zugverbindung in rund vier Stunden zu erreichen ist.
Das Klima ist mediterran-kontinental geprägt. Die Sommer sind heiß und trocken, während die Winter mild mit gelegentlichem Regen ausfallen. Die besten Reisezeiten sind Frühling und Herbst – zu dieser Zeit zeigt sich die umliegende Natur besonders eindrucksvoll und das Wetter ist angenehm für Besichtigungen und Veranstaltungen im Freien.