Toledo hat rund 85.000 Einwohner, während die Metropolregion über 100.000 Menschen zählt. Die Bevölkerung wächst kontinuierlich, vor allem durch Zuzug aus Madrid und anderen Regionen, die von der hohen Lebensqualität und den günstigeren Wohnkosten angezogen werden.
Die Stadt hat eine überwiegend spanische Bevölkerung, jedoch gibt es zunehmend auch Einwanderer aus Lateinamerika, Osteuropa und Nordafrika, was zur kulturellen Vielfalt beiträgt.
Ein signifikanter Teil der Bevölkerung besteht aus jungen Menschen und Studierenden, die an den verschiedenen Bildungseinrichtungen und Universitäten eingeschrieben sind. Diese Mischung aus Tradition und Jugendlichkeit prägt das moderne Stadtbild.